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洛斯阿拉莫斯的中子視野:探索核材料科學的前沿

2025-02-08 13:39  來源:外媒    美國核電  核燃料

在材料科學中,了解看不見的事物——材料在現實條件下的內部行為——一直是開發新材料和加速創新技術推向市場的關鍵。


光束線科學家 Sven Vogel 將高放射性輻照后核燃料樣品安裝到盧漢中心飛行路徑 4 (HIPPO) 上的樣品室中。樣品室配備了一個機械臂,能夠在來自散裂靶的脈沖熱中子束內精確定位和定向樣品。這種先進的裝置可以同時進行中子衍射和布拉格邊緣成像,使研究人員能夠在受控條件下分析輻照核燃料的結構和微觀結構特性。(圖片:LANL)

在材料科學中,了解看不見的事物——材料在現實條件下的內部行為——一直是開發新材料和加速創新技術推向市場的關鍵。此外,讓我們看到這個看不見的材料世界的工具往往是改變游戲規則的因素。其中,中子成像是一種獨特而強大的方法,無需改變或破壞樣品即可研究材料的內部結構和行為。通過利用中子的獨特性質,研究人員可以揭示材料的隱藏行為,為推進核材料和技術提供必不可少的見解。

表征核材料:為什么是中子、為什么是成像、為什么是現在?

中子是探測材料特性的絕佳工具,與其他技術相比具有獨特的優勢。與與電子殼相互作用的 X 射線不同,中子與原子核相互作用。這種根本差異為成像方面的對比度生成創造了復雜而迷人的前景。更具體地說,中子相互作用不遵循 X 射線或質子觀察到的可預測趨勢,因為它們高度依賴于同位素,并且對于任何給定的同位素,中子能量都會發生顯著變化。這使得中子通常能夠輕松穿透致密、重的材料,同時對氫等較輕的元素保持極高的靈敏度。這種深度穿透性、對輕元素的靈敏度和能量依賴性相互作用的結合使中子成為研究核系統中材料的獨特工具。中子在極端條件下探測材料特別有效。無論是在高溫下進行現場測量還是分析需要厚屏蔽的輻照樣品,中子都能提供獨特的見解,這對于增進我們對核材料的理解至關重要,并為模擬和最終的核反應堆許可提供所需的可靠數據。

洛斯阿拉莫斯中子科學中心 (LANSCE) 的鳥瞰圖,展示了位于新墨西哥州北部風景秀麗的臺地上的加速器綜合體的前端。(圖片:LANL)

衍射等中子散射技術對于研究核能的關鍵材料具有重要意義,尤其是對于了解它們的晶體結構及其在極端條件下的行為。然而,這些技術側重于整體特性,無法捕捉空間變化,例如樣品中的晶體相分布、材料缺陷或化學和同位素組成。雖然整體特性提供了堅實的基礎,但開發先進反應堆的材料需要更深入地了解特性在極端條件下的變化。隨著建模和仿真工具變得越來越復雜,這種需求尤為迫切,推動了對實驗數據的需求不斷增長,這些數據可以捕捉空間分辨的材料響應,以驗證和增強其預測能力。

偶然的是,過去十年左右成像技術的進步使中子成像能夠滿足對核材料進行更詳細、更全面的表征的日益增長的需求。探測器靈敏度、空間分辨率和采集模式的改進擴展了中子成像的功能,使研究人員能夠以前所未有的清晰度可視化材料的內部結構和動態。這些進步將中子成像從定性方法轉變為精確的定量工具,允許高分辨率映射微觀結構和同位素分布——即使在高溫極端條件下或在輻照后環境中也是如此。

這種理解水平不僅僅是一項科學努力——它對于確保下一代反應堆的安全性、效率和壽命至關重要,下一代反應堆將在全球向更清潔、更可靠的能源轉型中發揮關鍵作用。隨著下一代核反應堆設計越來越接近許可和部署,對更深入地了解對其成功至關重要的材料的需求正在迅速增長。這些先進的反應堆被設計成在比傳統系統更極端的條件下運行,包括更高的溫度、腐蝕性環境和更大的輻射暴露。應對這些挑戰需要先進的表征工具,這些工具可以全面洞察材料在如此苛刻的條件下如何響應和演變。

洛斯阿拉莫斯核材料表征的先進中子成像

洛斯阿拉莫斯國家實驗室以其在錒系元素研究和材料科學方面的專業知識而聞名,這些研究通常涉及在極端環境中處理高度危險的材料,但其將尖端中子科學與此類能力相結合的獨特能力在核能界的專業研究圈之外鮮為人知。該實驗室是洛斯阿拉莫斯中子科學中心 (LANSCE) 的所在地,擁有世界一流的質子加速器,配備兩個中子散裂源用戶設施:Lujan 中心(慢化中子)和武器中子研究 (WNR) 設施(非慢化中子)。

LANSCE 的兩個散裂中子源(Lujan 中心和武器中子研究設施)的布局。(圖片:LANL)

這些散裂源由短質子脈沖驅動,這是實現先進中子成像技術的關鍵特性。通過了解中子產生的確切時間,并使用在檢測到中子時進行時間標記的先進成像探測器,研究人員可以根據飛行時間技術進行能量分辨中子成像。正是這種方法讓研究人員能夠利用獨特的、能量依賴的中子截面逐像素提取詳細的同位素或微觀結構信息。

洛斯阿拉莫斯在處理高危材料方面擁有獨特的專業知識和基礎設施,進一步增強了這一能力。在這些設施中,研究人員可以應用這些先進的中子成像技術,以前所未有的細節研究錒系元素(如鈾和钚)的材料特性。這些材料可以以多種形式(液體、固體,甚至輻照后)進行研究,并在各種極端條件下進行研究。這些能力共同使 LANSCE 成為核能領域變革性材料科學研究的獨特中心,加速創新并擴大我們對推進下一代反應堆設計至關重要的材料的理解。

在 LANSCE,中子成像通過多條飛行路徑進行,每條飛行路徑都針對特定的研究需求量身定制,并提供獨特的成像模式。在 Lujan 中心,飛行路徑 11(稱為 ASTERIX)專門從事冷中子成像,該技術擅長探測給定材料中的輕元素和精細結構細節。ASTERIX 支持先進技術,例如使用中子光柵干涉法的相位對比成像和暗場成像,以及基于傳統衰減方法的氫映射。相位對比成像增強了界面和細微密度變化的可見性,而暗場成像則提供了對納米級結構變化(例如裂縫、空隙和相分布)的洞察。氫映射利用冷中子對氫的高靈敏度來量化其在材料中的分布,這一能力對于研究核材料中的氫遷移、脆化和其他與氫相關的現象至關重要。這些模式共同使 ASTERIX 成為一種多功能且強大的中子成像飛行路徑,有助于增進對各種條件下材料行為的理解。

除了冷中子成像外,LANSCE 還在 Lujan 中心的飛行路徑 5 (ERNI) 和飛行路徑 4 (HIPPO) 上提供先進的熱中子成像和超熱中子成像功能。這些光束線支持中子共振成像 (NRI) 和布拉格邊緣成像 (BEI) 等技術,這些技術擅長測量材料中的同位素和微觀結構分布。NRI 利用中子獨特的能量相關吸收特性來生成同位素組成的二維圖。通過采用計算機斷層掃描 (CT) 方法,NRI 能夠對樣品內的同位素密度進行詳細的三維映射,從而以亞毫米分辨率深入了解內部組成。這種能力對于研究輻照核燃料等復雜材料尤其有價值,在這些材料中,了解鈾和钚等同位素以及其他成分的分布對于評估性能和安全性以及驗證模型至關重要。成像的非破壞性使得該技術特別適合用于分析輻照核燃料,因為它甚至可以為封閉在屏蔽容器中的樣品提供詳細的同位素圖。這些 3D 圖提供了有關燃料內部成分以及潛在裂變產物的關鍵見解,并且可以通過識別要進行破壞性分析的感興趣區域來指導輻照后檢查。NRI 結合了處理高放射性材料的能力以及其精確度和無損性方法,是一種強大的材料表征工具,可增強對核燃料行為的整體了解,尤其是在用作補充輻照后檢查技術時。

盧漢中心飛行路徑 5 (ERNI) 上的定制緊湊型成像爐,專為基于熔鹽中子成像的熱物理特性測量而設計。這款定制爐可在 12 英寸高的加熱區內達到高達 1,200°C 的溫度,從而實現熔鹽的密度和粘度等精確的熱物理測量。(圖片:LANL)

雖然 NRI 是 ERNI 的主要關注點,但 BEI 是 HIPPO 的一項突出功能。HIPPO 被公認為一款成熟的飛行時間中子衍射儀,現已升級為具有中子成像功能,可同時進行成像和衍射測量。這種集成改變了游戲規則,因為它使研究人員能夠將成像的空間分辨率與體衍射測量的靈敏度結合起來。在這里,從晶格平面衍射的中子會在成像和衍射中產生互補信號:衍射檢測到散射出光束的中子信號增加,而成像記錄到光束強度相應降低。使用相位分數和紋理等體衍射測量,研究人員可以更好地約束和解釋 BEI 期間記錄在每個像素中的透射光譜。這種協同作用直接提高了空間分辨微結構的準確性和質量,使 HIPPO 成為一種強大的工具,可在各種條件下提供高質量和全面的材料行為洞察。

光束線科學家在飛行路徑 4 (HIPPO) 上安裝緊湊型 LumaCam。在飛行路徑 4 上建立這種成像能力的資金由核科學用戶設施 (NSUF) 計劃提供。2024 年 2 月成功進行了首次高輻照核燃料的同步衍射和成像測量。(照片:LANL)

除了盧漢中心的飛行路徑外,WNR 設施還運行著一條高脈沖、無慢化中子成像飛行路徑,稱為飛行路徑 60-R。該飛行路徑針對 MeV 中子成像進行了優化,這為穿透致密材料(例如幾厘米厚的鋼或鉛)提供了獨特的優勢,同時還能夠識別氫、碳、氧和硅等較輕的元素。這些功能使飛行路徑 60-R 特別適合用于核廢料檢查的技術開發,即使在重型屏蔽的情況下也可以無損地表征內部內容。通過利用飛行時間技術確定中子能量,研究人員可以利用較輕元素橫截面內獨特的同位素特異性結構來繪制核廢料包內元素組成的空間分布。這種脈沖 MeV 中子成像方式(稱為快中子共振射線照相術)最近已被證明可以有效識別和繪制模擬廢物容器和其他樣本中的殘留水、潛在有毒物質和其他輕元素化合物。

雖然將乏燃料運送到 LANSCE 進行特性分析在經濟上不可行,但在 Flight Path 60-R 上改進的中子成像方法為未來使用緊湊型短脈沖中子源進行現場分析奠定了基礎。這種尖端的非破壞性成像技術將通過提供對廢物組件內部結構和成分的詳細了解,實現更安全、更高效的反應堆現場局部廢物評估,從而大大減少打開容器進行進一步檢查的潛在需要——這一過程既昂貴又具有挑戰性。

盧漢中心飛行路徑 4 (HIPPO) 的俯視圖,可以看到探測器室內裝有 1,200 多個氦-3 中子探測器(此處不可見)。最近,研究人員在該飛行路徑上安裝了一種先進的中子成像系統,稱為 LumaCam,以便同時進行飛行時間中子衍射和能量分辨中子成像。除了以透射模式運行的 LumaCam 進行成像外,研究人員還在探索將這些系統用于衍射模式,作為氦-3 探測器的潛在替代品,為中子散射飛行路徑能力的創新進步鋪平道路,并增強 HIPPO 在尖端材料研究中的多功能性。(照片:LANL)

雖然先進中子成像是重點,但 LANSCE 繼續利用傳統的射線照相方法滿足核能部門的需求。一個典型的例子是應用中子成像研究熔鹽的熱物理性質,這對先進的核能和能源系統至關重要。要達到此類研究所需的高溫,就必須使用笨重的熔爐,而腐蝕性化學物質需要大量的密封,這使得中子成像特別有利。中子不僅具有穿透致密密封材料的高穿透性,而且還提供靈敏的對比度,可以非常清晰地突出顯示氟化物或氯化物基鹽。LANSCE 的研究人員使用專門的裝置開發了中子成像系統,可以遠程無損地測量含錒系元素的氯化物基熔鹽中密度和粘度等關鍵熱物理性質隨溫度的變化。

裝入爐中的 NaCl+PuClx 鹽混合物的五張中子衰減圖像,拍攝溫度范圍從環境溫度到約 850°C。這些圖像捕捉了樣品隨溫度升高而發生的體積膨脹,突顯了中子成像提供高質量密度測量的能力,因為研究人員可以在整個實驗過程中實時監測樣品材料。(圖片:LANL)

使用基于成像的技術的一大優勢是能夠在整個測量過程中直觀地監控樣品。通過對樣品的持續“觀察”,研究人員可以實時評估熔鹽樣品的狀態,確保實驗的完整性。例如,研究人員可以檢測和解決諸如熔體中形成氣泡等問題,否則這些問題可能會影響測量質量并影響最終數據。此外,與傳統的熱物理測量相比,中子成像技術通常需要的材料量較少。例如,使用中子成像測量熔鹽毛細管的密度通常需要不到 10 克的樣品材料。這種最低限度的材料要求和對樣品完整性的即時反饋使中子成像成為一種非常有價值的工具,有助于促進對復雜熔鹽系統的理解,尤其是在極端環境下含錒系元素材料的情況下。

迄今為止,LANSCE 的熔鹽研究團隊已成功對鈾基氯化物系統進行了多項密度測量并發表了相關成果,證明了中子成像對這些具有挑戰性的材料的有效性。此外,該團隊還通過 GAIN(核能加速創新門戶)優惠券與行業合作伙伴合作,測量了幾種钚基氯化物的密度。此次合作凸顯了中子成像在熔鹽反應堆領域熱物理性質測量中日益重要的作用。

圍繞中子成像和核能材料建立社區

先進中子成像技術在研究核材料的材料特性、同位素組成和熱物理特性方面的應用正在不斷擴大。由于其中許多技術仍在開發中,這個處于中子成像、材料科學和核能交叉領域的跨學科社區正處于關鍵時刻。核材料科學中子成像的持續進步將需要共同努力來改進成像方法、改進儀器,并讓社區參與推動針對核能系統獨特材料挑戰的創新應用。通過建立一個以中子成像為中心的強大社區,我們可以加速材料開發,以滿足下一代反應堆的需求。

能量分辨中子成像的進步得益于最先進的相機技術,例如采用 Timepix 等事件模式成像傳感器的技術。Amsterdam Scientific 和 LoskoVision 等公司開發的商業系統為中子成像提供了高度可配置且用戶友好的解決方案。這里展示的就是這樣一種相機系統,安裝在 Lujan 中心的 Flight Path 5 (ERNI) 上,能夠支持布拉格邊緣成像和中子共振成像等先進技術。這些系統被稱為 LumaCams,現已部署在 LANSCE 的所有中子成像飛行路徑上,為材料科學提供無與倫比的高分辨率能量分辨成像能力。(照片:LANL)

對于那些有興趣加入這個新興社區或探索中子成像在自己研究中的潛力的人來說,在 LANSCE 有很多合作和提出新想法的機會。每年早春,LANSCE 的材料科學項目都會發出提案征集,邀請世界各地的研究人員提交關于在 Lujan 中心或 WNR 設施的光束線上進行測量的想法。提案將根據優點和可用資金進行審查和授予,為研究人員提供使用世界一流中子設施的獨特機會。此外,LANSCE 是核科學用戶設施 (NSUF) 的合作伙伴,為研究人員提供專門用于對輻照后材料進行中子散射實驗的資金。這一機會利用了 LANSCE 的獨特地位,該設施將世界一流的中子散射能力與處理危險和高輻照材料的授權和基礎設施相結合。研究人員可以對高輻照材料進行最先進的輻照后檢查測量。

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