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HALEU UF6 和 SMR 燃料制造

2024-07-22 09:18  來源:中國核電網    核燃料  核燃料

濃縮六氟化鈾 (UF6) 被視為即將到來的 SMR 革命中未來燃料生產廠的主要輸入材料之一。過去的燃料制造廠如何為其設計提供借鑒?


上圖顯示了可通過 AUC 轉化濃縮氧化鈾而獲得的各種 SMR 燃料

大多數先進或成熟的反應堆概念都可以設計為小型模塊化反應堆 (SMR)。就燃料而言,四種主要的 SMR 設計基于陶瓷氧化物顆粒、分散在熔鹽中的燃料、金屬鈾合金或 TRISO 涂層鈾核。HALEU 范圍內的濃縮度 (5% – 20%) 對 SMR 燃料有利,因為它們具有更高的能量密度,從而可以使用更小的反應堆堆芯,并且通常允許更高的燃耗。因此,可以延長加油周期,并減少核廢料的體積。

從 HALEU 六氟化鈾 (UF 6 ) 開始,首選工藝是碳酸鈾酰銨 (AUC) 分解,生成具有有益物理和化學特性的二氧化鈾 (UO 2 )。如果目標是生產陶瓷氧化物 SMR 燃料,現在可以將 UO 2壓成顆粒并在高溫下燒結。

此外,AUC 可直接煅燒生成八氧化三鈾 (U 3 O 8 ),這是高溫反應堆 (HTR) TRISO 燃料元件生產的輸入材料。幾種 TRISO 涂層顆粒被加工成所有 HTR-SMR 的燃料球或圓柱形壓塊。TRISO 燃料應用的一大優勢是 AUC 工藝產生的氟含量相對較低。AUC 轉化產生的 UO 2可以很容易地被氫氟酸 (HF) 氟化為四氟化鈾 (UF 4 )。UF 4是液態熔鹽 SMR 燃料芯的基本材料。最后,可以通過 UF 4的鈣熱還原生產金屬鈾。鈾金屬可以合金化,為液態金屬冷卻的 SMR 提供燃料,例如鈉冷快堆 (SFR)。

上圖:金屬鈾可通過 UF4 的鈣熱還原生產

總體而言,可以認識到,所有常見 SMR 類型的燃料都可以從 AUC 轉化獲得的氧化鈾開始生產。

主要的 SMR 類型及其燃料

考慮到當前反應堆設計中基于燃料的四種主要 SMR 類型,重點放在提到的鈾基燃料上:UO 2顆粒、熔融 UF 4鹽、金屬鈾合金和 TRISO 顆粒。

陶瓷二氧化鈾顆粒以傳統包覆燃料棒的形式用作輕型水冷 SMR 的燃料。目前,最廣泛的概念是壓水反應堆 (PWR),但沸水反應堆 (BWR) 也作為 SMR 存在,盡管它代表了不太常見的技術。使用 HALEU 燃料的壓水 SMR 的先驅是俄羅斯:一個例子是 RITM-200,它自 2019 年以來為 Arktika 破冰船提供動力。

該型潛艇的陸基版本被稱為RITM-200N,計劃于2028年在雅庫特投入使用。

下一個 SMR 類型是熔鹽反應堆 (MSR)。一個關鍵的操作點在于將燃料分散在熔鹽堆芯內。這樣,堆芯材料本身

也可以用作冷卻劑。UF4是適用于此情況的鈾的兼容化學形式。熔鹽反應堆可以實現熱中子譜和快中子譜。丹麥開發商 Seaborg 正在設計一個浮動熔鹽反應堆,每個模塊的容量為 200 MWe。他們的緊湊型熔鹽反應堆 (CMSR) 具有熱中子譜,需要慢化劑。最初的設計基于

HALEU 和氫氧化鈉慢化劑。為了減輕由于 HALEU 供應不足而導致的時間表風險,Seaborg 將其當前設計更改為更容易獲得的低濃縮鈾 (LEU),并將慢化材料從氫氧化鈉改為石墨。這個例子再次強調了對可靠的 HALEU 供應鏈的需求。 Seaborg 仍然愿意將 HALEU 應用于未來的 CMSR 設計。

基于金屬鈾(和各種合金)的燃料用于快中子 SMR 的一個子集。最常見的反應堆概念是液態金屬冷卻快堆 (LMFR)。為了保持快中子譜,必須從反應堆設計中去除慢化劑;因此,水冷不再是一個合適的選擇。使用液態金屬作為冷卻劑還可以實現更高的工作溫度,從而提高熱轉換效率。與氧化物燃料相比,金屬燃料具有更好的導熱性和更低的熱容量。例如,計劃在加拿大建造的 ARC-100 反應堆采用 13% 濃縮鈾-鋯合金作為燃料。這種鈉冷快堆 (SFR) 基于 EBR-II(實驗增殖反應堆),該反應堆在美國阿貢國家實驗室運行了 30 多年。

高溫氣冷堆 (HTGR) 是第四類 SMR 中的既定設計。所有高溫反應堆 (HTR) 都使用三結構各向同性 (TRISO) 顆粒燃料。TRISO 顆粒通常由二氧化鈾 (UO2) 或碳氧化鈾 (UCO) 燃料內核組成,這些內核通過化學氣相沉積法涂覆以產生覆蓋有四個連續碳和 SiC 基層的 TRISO 涂層顆粒。正是這種耐用且嚴格指定的燃料在很大程度上保證了 HTR 特別高的安全標準。2023 年底,中國的 HTR-PM 投入商業運營,因此是第一座商業高溫 SMR。它的燃料是 8.5% 濃縮球形燃料元件(卵石),每個燃料元件包含約 12,000 個 TRISO 顆粒。

值得注意的是,除了氣冷式高溫堆,還有鹽冷式高溫堆,如氟鹽冷卻高溫堆 (FHR),例如美國加利福尼亞州 Kairos Power 推廣的 KP-FHR (140 MWe)。雖然它是鹽冷式,但它具有典型的固體高溫堆芯,并使用 TRISO 燃料運行。因此,不應將其與 MSR 混淆,后者的堆芯本身處于液態。

上圖:HTR 燃料元件在兩個連續的爐子中碳化和退火,其硬度顯著提高

利用燃料廠操作員和設計師的經驗

NUKEM 在 20 世紀 60 年代開發了 TRISO 球形燃料元件,并進入中國和 HTR-PM。20 世紀 70 年代和 80 年代,TRISO 燃料生產廠在德國哈瑙運營,作為后來的合作協議的一部分,原燃料制造廠的部分部件于 1995 年運往中國北京,并在清華大學重建。核能與新能源技術研究院 (INET) 的實驗室生產線于 1998 年投入運營。根據從 INET 工廠獲得的經驗,CNNC 設計了 ??HTR-PM 的燃料生產廠。

除 HTR TRISO 燃料外,鈾金屬基燃料還涵蓋其余三種 SMR 燃料類型。生產鈾金屬基燃料的工藝始于 AUC 轉化為 UO 2,然后繼續通過 UF 4轉化為金屬鈾。自 1956 年以來,NUKEM 一直用金屬鈾為德國卡爾斯魯厄的研究反應堆 FR2 和意大利伊斯普拉的 ECO 反應堆制造燃料組件。1978 年,在一個新的試驗工廠首次引入了一種優越的 AUC 工藝,該工藝已為標準輕水反應堆 (LWR) 燃料的 UO 2大規模生產建立了完善的制度。為印度尼西亞國家核能機構 BATAN 設計和安裝了工業鈾金屬 AUC 工廠,并為西門子材料測試反應堆提供了 20% 濃縮燃料元件。

在燃料元件制造的各個階段,通常都會產生一定量的含鈾廢料(不合格材料等)。生產過程應包括通過溶解、萃取凈化和將所得硝酸鈾酰 (UN) 溶液送回 AUC 工藝來回收所有鈾。這項工作使用相同的設備完成,并確保過程中不會損失鈾。

可以設計工業規模的燃料生產廠,每年生產數噸鈾,適用于所有常見的鈾基 SMR 燃料類型。對于濃縮度高達 20% 的 HALEU 材料,前提條件是臨界安全工藝保持最先進的放射防護標準。

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